1928'de Dalí, film yapımcısı Luis Buñuel ile iğrenç saplantılar ve irrasyonel imgeler üzerine filmsel bir meditasyon olan Endülüs Köpeği için ortaklık kurdu. Filmin konusu cinsel ve politik açıdan o kadar şok ediciydi ki, Dalí kötü bir şöhrete sahip oldu ve Parisli Sürrealistler arasında oldukça heyecan yarattı. Sürrealistler, Dalí'yi çevrelerine almayı düşündüler.
Rusya'da Elena Dmitrievna Diakona olarak dünyaya gelen Gala, Dalí'nin ömür boyu sürecek, değişmez ve en önemli ilham perisi olmasının yanı sıra müstakbel eşi, en büyük tutkusu ve işletme yöneticisi oldu. Bu orijinal toplantıdan kısa bir süre sonra Dalí, Paris'e taşındı ve André Breton tarafından Sürrealistlere katılmaya davet edildi.
Sonraki birkaç yıl boyunca, Dalí'nin resimleri, özellikle paranoyanın psikolojik durumu ve konu olarak önemi hakkındaki teorilerini açıklayıcı nitelikteydi. Baba figürlerinin ve iktidarsızlığın cinselleştirilmiş korkularını yansıtan bedenler, kemikler ve sembolik nesnelerin yanı sıra zamanın geçmesiyle ilgili kaygıya atıfta bulunan semboller çizdi. Dalí'nin en ünlü resimlerinin çoğu bu son derece yaratıcı döneme aittir.
Kariyeri yükselirken, Dalí'nin özel hayatı da değişiyordu. Gala'dan hem ilham almış hem de aklını çelmiş olmasına rağmen babası, oğlundan on yaş büyük bir kadınla olan bu ilişkiye pek de hevesli değildi. Dalí daha çok avangarda doğru ilerledikçe, oğlunun sanatsal gelişimi için ilk teşviki azalıyordu . Bardağı taşıran son damla, Dalí'nin bir Barselona gazetesi tarafından alıntılanmasıyla geldi:
'Bazen, annemin portresine eğlenmek için tükürüyorum.'
Yaşlı Dalí, 1929'un sonunda oğlunu aile evinden kovdu.
Savaş siyaseti Sürrealist tartışmaların ön saflarında yer aldı ve 1934'te Breton, komünizm, faşizm ve General Franco hakkındaki farklı görüşleri nedeniyle Dalí'yi Sürrealist gruptan çıkardı. Bu sınır dışı edilmeye yanıt olarak Dali, 'Ben kendim Sürrealizm'im' diye ünlü bir şekilde karşılık verdi. Breton ve Sürrealistlerin bazı üyeleri yıllarca Dalí ile çalkantılı bir ilişki yaşadılar, bazen sanatçıyı onurlandırdılar ve diğer zamanlarda kendilerini ondan ayırdılar. Yine de Sürrealizm ile bağlantılı diğer sanatçılar Dalí ile arkadaş oldular ve yıllar boyunca onunla yakın olmaya devam ettiler.
İlerleyen yıllarda Dalí geniş çapta seyahat etti ve Gustave Courbet ve Jan Vermeer gibi kanonlaştırılmış ressamlara olan sevgisinden yararlanan daha geleneksel resim stilleri uyguladı. Şöhreti o kadar genişledi ki, zengin, tanınmış ve modaya uygun kişiler tarafından rağbet görüyordu. 1938'de Coco Chanel, Dalí'yi Fransız Rivierası'ndaki evi 'La Pausa'ya davet etti ve burada kapsamlı resimler yaptı ve daha sonra New York'taki Julien Levy Galerisi'nde sergilenen çalışmalarını yarattı. Ama şüphesiz, Dalí'nin gerçek sihirli anı, o yıl kahramanı Sigmund Freud ile tanıştığı zaman geldi. Dalí, portresini yaptıktan sonra, Freud'un, 'Şimdiye kadar, koruyucu aziz olarak kabul edildiğimi düşündüğüm Sürrealistleri tamamen deli olarak görmeye yönlendirildim. Bu genç İspanyol, samimi, fanatik gözleriyle' dediğini öğrenince çok heyecanlandı.
Bu sıralarda Dalí, önemli bir hami olan zengin İngiliz şair Sir Edward James ile de tanıştı. James sadece Dalí'nin eserlerini satın almakla kalmadı, aynı zamanda onu iki yıl boyunca finansal olarak destekledi ve Dalí'nin The Lobster Phone (1936) ve Mae West Lips Sofa (1937) gibi en ünlü eserlerinden bazılarında işbirliği yaptı.