American Pie' filmleri, 'Slums of Beverly Hills', 'But I'm A Cheerleader' gibi yapımlarda rol aldıktan sonra 2006'da bir dizi tutuklama ve mahkeme tarafından zorunlu kılınan rehabilitasyon sürecinin ardından oyunculuğa ara verdi.
İyileşmesinin ardından 'Orange Is the New Black', 'Russian Doll' ve 'Poker Face' dizilerinde rol aldı ve bu rollerle Emmy Ödülü adaylıkları kazandı. Bağımlılık ve iyileşme süreci hakkında her zaman açık konuşan Lyonne, medyanın tutuklamalarını ve rehabilitasyonunu nasıl ele aldığına dair oldukça üzgün olduğunu da birçok kez dile getirdi. 2006'dan beri uyuşturucu kullanmıyor ve 2023'te sigarayı bıraktı.